合理設計高效的過渡金屬基析氧反應（OER）電催化劑是實現水分解的關鍵，但工業堿性水電解需要低過電位的大電流密度，總是受到本征活性的限制。

基于此，大連理工大學侯軍剛教授和高峻峰教授（共同通訊作者）等人報道了層級雙金屬氮化物/氫氧化物（NiMoN/NiFe LDH）陣列作爲模型催化劑，調節電子狀態並跟蹤結構-活性關系。 活化狀態下的NiMoN/NiFe LDH在過電位爲266 mV時具有工業所需的1000 mA cm-2電流密度，OER穩定性爲250 h。特

通過DFT計算，作者研究了電子結構和能壘，以確定反應機理。利用NiFeOOH和Mo摻雜的NiFeOOH作爲計算模型。 首先，使用投影態密度（PDOS）分析了NiMoN/NiFe LDH和NiFe LDH的金屬d帶和氧p帶的軌道分布。金屬d帶和O 2p帶的重疊明顯表明金屬位點和氧配體的共價雜交增強。 此外，通過晶體軌道漢密爾頓布居（COHP）評估了電子構型和金屬-氧鍵強度。NiMoN/NiFe-LDH在費米能級附近的Ni 3d帶占據的反鍵態越高，表明金屬d帶和O 2p帶之間的雜化越強。

金屬-氧鍵強度通過高達費米能級的COHP積分來量化，並且NiMoN/NiFe-LDH的Ni-O鍵的ICOHP（-1.14）的較大絕對值揭示了增強的共價性。 M-O鍵共價性的增強促進了NiMoN/NiFe-LDH中電子的離域，爲OER過程中晶格氧的參與提供了前提。對于基于LOM途徑的OER過程，催化劑經曆去質子化以形成暴露的晶格氧。在*OOH去質子化後，氧釋放並在表面留下氧空位。 最後，産生的氧空位被OH-重新填充。實現了LOM的計算吉布斯自由能。對于NiMoN/NiFe-LDH，*OH的去質子化是速率決定步驟（RDS）。RDS是從*OH到*O中間體的轉化，具有2.29 eV的高能壘。

Regulating electronic states of nitride/hydroxide to accelerate kinetics for oxygen evolution at large current density. Nat. Commun.,2023.