近日，南方科技大學物理系、量子科學與工程研究院劉暢副教授課題組，劉奇航教授課題組和中國科學院上海微系統與信息技術研究所喬山研究員課題組合作，在反鐵磁材料的電子結構研究中取得進展。研究團隊首次在實驗上直接觀測到了反鐵磁材料中自旋劈裂的能帶，相關成果以“Observation of plaid-like spin splitting in a noncoplanar antiferromagnet”爲題發表在國際學術期刊《自然》（Nature）上。
固體材料的磁性來源于構成晶格的原子的磁矩的有序排布，帶有磁矩的磁性原子可以被看作一個具有南北極的微小磁鐵。鐵磁體 (ferromagnet) 具有宏觀磁性，是晶體中所有磁性原子的磁矩都沿同一方向排列造成的（圖1a）。反鐵磁體 (antiferromagnet) 沒有宏觀磁性，則是晶體中磁性原子的磁矩沿著相反的方向規律排布造成的（可以是由圖1b所示的“上下上下”，也可以是“上上下下”），這使得材料的總磁矩爲零。
假如有一個電子在圖1a所示的鐵磁體中穿梭，那麽這個電子本身的磁矩（電子具有自旋，因此也具有磁矩）朝下的幾率將大于磁矩朝上的幾率，因爲原子磁矩的N極和電子磁矩的S極相互吸引。這種情況就是所謂“能帶的自旋劈裂”，即電子位于自旋朝下的能帶[1]時，體系的能量低于它位于自旋朝上的能帶時體系的能量，而能量低的狀態比較容易發生（圖1a右圖中紅色的能帶表示電子磁矩向下，它位于能量軸較低的位置）。
鐵磁體中自旋劈裂引起的自旋極化電流直接導致了反常霍爾效應和磁光效應等，更催生了“自旋電子學”這一富有活力的前沿學科。目前，自旋電子學設備大多利用鐵磁體作爲自旋流的操縱器，它以電子的自旋爲信息載體，通過探測和操控自旋的狀態實現信息的表達、存儲和讀寫。這一學科現已發展爲物理學和材料科學研究的熱點，帶來了高容量磁隨機存儲器等對人類影響深遠的創新研究成果。
圖1 鐵磁體、常規反鐵磁體和具有自旋劈裂的非常規反鐵磁體的自旋極化電荷密度，能帶的自旋極化在三維布裏淵區的分布，以及自旋分辨能帶
假如有一個電子在圖1b所示的常規反鐵磁體中穿梭，那麽這個電子本身磁矩朝下和朝上的幾率將相等，因爲原子海洋中的總磁矩爲零。這種情況就是“能帶不發生自旋劈裂”，即電子位于自旋朝上的能帶時，體系的能量等于它位于自旋朝下的能帶時體系的能量（圖1b右圖的能帶爲灰色，表示磁矩向上和向下的電子能量嚴格相等）。由于反鐵磁材料沒有宏觀磁性，其中的原子磁矩便很難被外場調控。例如，磁帶的磁頭（鐵磁體）接近反鐵磁體時，反鐵磁體中的原子磁矩將“無動于衷”。這使得反鐵磁材料難以像鐵磁儲存介質那樣實現信息的寫入和讀取。
基于這個理由，反鐵磁材料的發現者、諾貝爾獎得主Louis Néel認爲反鐵磁材料是“有趣但無用的” (interesting but useless)。然而，在某些方面，反鐵磁體相比于鐵磁體卻具有不可忽視的優勢。例如，反鐵磁體獨有的太赫茲自旋動力學特性可以實現極快的、皮秒級時間尺度的磁矩反轉。
由以上的分析不難看出，理想的下一代自旋電子學材料需要具備鐵磁體易于寫入和讀取信息的特性，也需要具備反鐵磁體以高穩定性、高密度儲存信息的能力和超快的自旋動力學性質。這看上去是自相矛盾的要求。
然而，近期人們通過理論預言了一類特殊的反鐵磁體，它們雖然不顯示宏觀磁性，但和鐵磁體一樣具有自旋劈裂的能帶，也就是說它們具有自旋極化的輸運行爲。圖1c是這類新穎材料的簡單示意圖。在這種磁性材料中，磁性原子的磁矩和傳統反鐵磁體一樣沿相反的方向規律排布，材料的總磁矩依舊爲零。但重要的是，自旋向上的小磁鐵的形狀和自旋向下的小磁鐵的形狀[2]不一樣：一個比較“長”，一個比較“扁”。這樣的話，材料中自旋方向不同的兩個子晶格便不能以空間平移或者反演操作聯系起來（即把第一個小磁鐵向右平移到第二個小磁鐵時，二者的形狀不能吻合）[3]。
令人驚奇的是，根據理論預言，這類反鐵磁體的能帶是自旋劈裂的，且能帶左半邊和右半邊的自旋完全相反（圖1c右圖所示）。最近引起人們廣泛關注的“交錯磁體”(altermagnet) 就屬于這類非常規反鐵磁體[4]，人們逐漸在非常規反鐵磁體中發現如自旋極化電流、反常霍爾效應、磁光效應等原本只在鐵磁體中被觀察到的現象。也就是說，非常規反鐵磁體可以充當自旋流的發生器和操縱器，也可以作爲功能層與其他材料結合，産生馬約拉納零能模、自旋泵浦效應和Josephson效應等。它們的出現打破了反鐵磁材料“無用”的局面，有望取代鐵磁體成爲自旋電子學的材料基礎。
近幾年，研究人員對具有自旋劈裂的非常規反鐵磁體的理論研究已經蓬勃發展，南科大劉奇航教授課題組在這一領域走在世界前列。然而，關于非常規反鐵磁體的實驗研究仍然十分稀少，尤其是對其最重要的特性，即自旋劈裂能帶的直接測量仍然缺失。這種測量能證明反鐵磁體中自旋劈裂的存在，對磁性材料領域及自旋電子學的發展具有深遠意義。而對自旋劈裂能帶最直接的測量方法就是自旋-角分辨光電子能譜 (SARPES) 技術——一種能夠對固體的能帶結構和能帶的自旋作直接定量測量的先進表征技術。
在本課題中，研究團隊結合SARPES技術和理論計算，對滿足對稱性要求的反鐵磁材料MnTe2的能帶自旋進行了詳細研究。MnTe2是一種具有中心反演對稱性的非共面反鐵磁材料[5]。基于密度泛函理論的第一性原理計算 (DFT) 表明，MnTe2的能帶是高度自旋極化的，且自旋極化方向關于動量空間布裏淵區[6]的高對稱面是反對稱的（圖2a）。
SARPES數據表明，沿著Cut 1和Cut 3方向的能帶呈現出空穴口袋的形狀，且都具有明顯的沿x方向的自旋極化。沿著Cut 1方向能帶的頂部和兩端具有相反的自旋極化；而沿著Cut 3測試得到的能帶表現出自旋關于kx = 0面反對稱的特征。這些結果與DFT計算的體能帶特征相一致（圖2b,c）。
通過變換面外動量的大小，研究團隊發現能帶自旋關于kz = 0面也是反對稱的。此外，當材料的溫度升至一個特定溫度以上時，體系的反鐵磁性變成順磁性。SARPES測量顯示此時能帶的自旋極化幾乎消失。大量的數據表明，MnTe2存在理論預言的反鐵磁序誘導的自旋劈裂行爲。
圖2 利用密度泛函理論 (DFT) 和自旋-角分辨光電子能譜 (SARPES) 研究MnTe2的電子結構，圖中的藍色和紅色代表兩種不同的自旋。a，DFT計算得到的自旋分辨等能面，定義自旋Sα沿kα方向（α = x, y, z）。b和c分別爲SARPES和DFT計算得到的沿Cut 1和Cut 3的自旋分辨能帶
圖3 MnTe2中表面自旋軌道耦合引起的自旋劈裂和體態反鐵磁序引起的自旋劈裂的比較，包括對稱性、k·p模型和允許的面內自旋紋理類型
研究團隊進一步發現，MnTe2中由反鐵磁序引起的自旋劈裂和傳統非磁體系中自旋軌道耦合引起的自旋劈裂（例如Rashba型、Dresselhaus型）具有顯著差異。對于非磁體系中自旋軌道耦合引起的自旋劈裂，由于時間反演對稱性的存在，體系需要破缺空間反演對稱性。
這時，在描述自旋劈裂的k·p哈密頓量中僅允許動量k的奇數階多項式，例如線性的Rashba或Dresselhaus項。而對于反鐵磁體MnTe2，系統具有空間反演對稱性和破缺時間反演對稱性，因此僅允許動量k的偶數階的自旋劈裂項。具體而言，MnTe2在動量空間高對稱點附近展開的自旋劈裂哈密頓量可以寫爲k的偶數階多項式，由此形成一種全新的二次型自旋織構（圖3）。
該工作首次在實驗上直接證實了具有自旋劈裂能帶的非常規反鐵磁材料的存在，對反鐵磁自旋電子學未來的研究和應用具有指導意義。在研究過程中，研究團隊嘗試了多種不同的反鐵磁體候選材料，最終選定了反鐵磁磁疇較大的MnTe2作爲研究對象；也克服了儀器頻繁故障等技術困難[7]，經過一年多的數據收集，最終成文。
本論文第一作者爲南科大物理系博士研究生朱煜鵬、博士後陳曉冰，劉暢、劉奇航和喬山爲論文共同通訊作者。論文合作者包括西湖大學何睿華教授課題組，上海光源BL09U（夢之線）黃耀波研究員，德國斯圖加特大學Jörg Wrachtrup教授課題組，上海光源BL03U沈大偉、葉茂、劉正太課題組，日本廣島同步輻射光源Masashi Arita工程師，日本UVSOR光源Kiyohisa Tanaka博士等。
南科大物理系和量子科學與工程研究院爲論文第一單位。此項工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、廣東省重點領域研發計劃、廣東省重點實驗室、廣東省創新創業團隊計劃和深圳市科技計劃的資助。
釋義：
[1]“能帶”是固體物理學中的一個概念，和量子力學裏勢阱中分立的“能級”類似。當許多原子集合在一起形成周期性的晶格時，平坦的能級就演化成彎曲的能帶。
[2] 嚴格地說，是自旋極化的電荷密度不一樣。
[3] 嚴格地說，這種自旋劈裂現象的産生需要體系同時破缺PT和Uτ對稱性。這裏P和T分別指空間反演對稱性算符和時間反演對稱性算符；U和τ分別指自旋翻轉算符和晶格平移算符。
[4] 交錯磁體被定義爲具有自旋劈裂的共線反鐵磁體（原子磁矩的兩種朝向嚴格反平行的反鐵磁體）。另一方面，自旋劈裂的反鐵磁體不僅僅包括交錯磁體，也包括非共線甚至非共面的反鐵磁體。
[5]MnTe2是一種非共面的反鐵磁體，因此它不是交錯磁體，但它的自旋劈裂行爲的産生機理和交錯磁體完全一樣。
[6] 布裏淵區是能帶所在的動量空間的最小重複單元。
[7] 曾經有幾個月的時間，整個亞洲所有能完成這一實驗的儀器同時故障。
