低溫電催化CO2還原反應(CO2RR)是可持續生産燃料和增值化學品最有前途的方法之一。然而，CO2RR系統中陽極的析氧反應(OER)動力學緩慢，且O2的産生往往會導致碳的損失，進一步降低能源效率: 在陰極形成的碳酸鹽或碳酸氫鹽可以通過水電解質或陰離子交換膜(AEM)遷移到局部pH值較低的陽極，最終導致CO2和O2一起釋放。最近的研究表明，熱力學和/或動力學上更有利的有機物電氧化是合適的OER替代品，其能夠降低能量投入和過電位損失，同時共同生産增值産品。

基于此，武漢大學晏甯課題組設計出了一個CO2RR直接耦合氫氧化反應(HOR)的電池，並以CO2-CO和CO2-甲酸鹽作爲模型反應來展示其有效性。 該電池含有Ni(OH)2/NiOOH中間層，夾在CO2RR氣體擴散電極(GDE)和HOR GDE之間，以分離CO2RR和HOR，同時消除緩慢的氧催化作用。在反應過程中，CO2RR GDE上發生CO2轉化爲CO和甲酸鹽過程，同時將Ni(OH)2氧化爲NiOOH。與OER半反應相比，Ni(OH)2的氧化是一個單電子轉移過程，所需過電位小得多。隨後，NiOOH和HOR GDE共同作用發生2NiOOH+H2→2Ni(OH)2反應，部分補償CO2RR過程中消耗的能量。

實驗結果顯示，該電池在低于0.9 V (50 mA cm-2)的電壓下以高選擇性(高達95.3%)和穩定性(> 100小時)産生氣體(CO)或可溶性(甲酸鹽)産物方面具有高度靈活性，同時使用Ni(OH)2/NiOOH解耦電極反應可有效減輕HOR催化劑中毒，同時抑制陽極碳損失。重要的是，將該反應體系與AEM或SOEC耦合，總極化損失和能耗可降低42%。 總的來說，這項工作展示了將CO2電解與氫經濟相結合的可行性，爲後續開發各種新興能量轉換和儲存方法以提高能源/成本效益提供了範例。

Integrating hydrogen utilization in CO2 electrolysis with reduced energy loss. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-45787-x