成果簡介
範德瓦爾斯層狀物因包含著豐富的元素，所以形成了多種不同結構的晶體。其中，1984年Shechtman等人發現了准晶體的概念，即具有准周期平移序和禁止的旋轉對稱性的固體相。接著在1998年，Conrad等人發現了一種Ta1.6Te的穩定准晶體相，這引起了科學家們對這一領域更深入研究的興趣。然而，過去的研究主要集中在這些層狀結構的晶體上，而範德瓦爾斯層狀准晶體的物理性質卻鮮有涉及。
鑒于此，東京大學Yuki Tokumoto（論文第一作者）以及Keiichi Edagawa教授聯合發題爲“Superconductivity in a van der Waals layered quasicrystal” 的研究論文在Nature Communications。本研究通過使用X射線衍射、電子衍射和高分辨透射電子顯微鏡等技術，對Ta1.6Te的十二重准晶體結構進行了詳細研究。此外，他們通過反應燒結法制備了這種範德瓦爾斯層狀准晶體，從而克服了傳統凝固技術無法應用于這種材料的問題。
圖文導讀
爲了深入理解和證實通過反應燒結法制備的Ta1.6Te十二重QC相的特性，研究者進行了電子和X射線衍射分析。圖1a展示了合成的Ta1.6Te樣品的電子衍射圖案。可以清晰地觀察到排列有十二重對稱性的銳利斑點，這驗證了十二重QC相的形成。此圖案的基本相同性與先前報道的Ta1.6Te十二重QC相的結果相符，爲後續實驗提供了堅實的基礎。圖1b則展示了通過輻射獲取的合成Ta1.6Te樣品的粉末X射線衍射譜。在此圖中，通過數值方法成功去除了組分，得到了對應于組分的譜線，其波長爲Å。
通過將該譜線與用于反應燒結的TaTe2和Ta晶體相的譜線進行比較，研究者未能在獲取的譜線中發現這些相的存在，這表明了反應的完成和新相的形成。 爲了進一步驗證十二重QC相的存在，研究者表征了材料的XRD，基于先前通過單晶X射線衍射測量得到的Ta97Te60 CA相的譜線。圖1c放大展示了獲取的實驗譜線和構建的譜線的對比。盡管在獲取的譜線中的峰在2θ區域爲33–47°的範圍內分辨率較低，但總體上兩者仍具有令人滿意的一致性。這些實驗結果提供了對合成Ta1.6Te十二重QC相的多層次驗證。
爲了深入了解Ta1.6Te十二重QC相的電學性質，研究者進行了電阻率的詳細測量。在圖2a中展示了電阻率隨溫度變化的趨勢。隨著溫度降低，電阻率逐漸增加，但在較低溫度時突然降至零，揭示出超導現象的出現。進一步觀察2K以下的溫度依賴性（圖2b），發現在中點過渡溫度處突然降至零，這是超導態的明顯迹象。圖2c展示了在不同溫度下，磁場對電阻率的依賴性，表明增加磁場能夠抑制超導轉變。通過定義上臨界磁場（Hc2）並繪制其與溫度的關系（圖2d中的插圖），研究者進一步分析了超導行爲。在圖2d中，通過繪制與的關系，研究者使用相關理論進行了准合，從中推導出零溫度下臨界磁場爲32 koe。這與圖2a中顯示的較大殘余電阻相一致，表明了材料的極限超導性。
爲了驗證Ta1.6Te十二重QC相的體超導性質，研究者進行了磁化率和比熱的研究。在圖3a中，以外部50 Oe的磁場下，監測了磁化率χ隨溫度的變化，采用了零場冷卻（ZFC）和磁場冷卻（FC）條件。在ZFC曲線中，觀察到了在K處的急劇下降，這一數值與圖2b中對應的過渡溫度一致；此外，還觀察到了較大的抗磁性，暗示了磁通量由于屏蔽效應而被排斥。在最低溫度時，ZFC達到了-1.1 emu Oe^-1 cm^-3，超過了100%的抗磁化，這是因爲由于樣品形狀不規則而未進行去磁化因子校正。然而，通過對去磁化因子的估計，得到了校正後的在最低溫度下爲-0.86 emu Oe^-1 cm^-3。
在圖3b中，重新繪制了低溫區域的ZFC數據，清晰地顯示在K處存在斜率變化，這可以歸因于雜質相的超導轉變.整體而言，ZFC數據明確指示了在K處發生的超導轉變主要源于樣品的十二重QC相。在圖3c-d中研究者探究了比熱C隨溫度的變化。在K處觀察到了C值的明顯躍變，這一數值與圖2b中的和圖3a中的對應的過渡溫度一致。
圖4展示了十二重QC的比熱數據（黑點）、Al–Zn–Mg i-QC的比熱數據（紅點）、以及基于Penrose鑲嵌的數值數據（藍點）和BCS理論的預測曲線（黑線）。研究者首先展示了十二重QC和Al–Zn–Mg i-QC的比熱數據。觀察到的比熱跳躍明顯表明了超導轉變的發生，這與之前的電阻率、磁化率和比熱測量相一致。這與先前研究中發現的i-QC材料的實驗結果相符，支持了BCS理論的適用性。此外，數值數據和BCS理論曲線的對比進一步突顯了實驗數據與理論預測之間的一致性。通過這些比熱測量，研究者成功地確定了Ta1.6Te十二重QC相的一些關鍵參數，包括Debye溫度和電子-聲子耦合常數。這些結果不僅有助于深化對超導機制的理解，還爲設計和開發新型超導材料提供了有益的信息
圖4. 比熱的溫度相關性
總結展望
總之，研究者通過反應燒結方法成功制備了多晶Ta1.6Te十二重QC樣品，通過電子和粉末X射線衍射實驗以及衍射剖面模准，對樣品進行了仔細的相鑒定，同時還對樣品進行了電阻率、磁化率和比熱的測量。實驗結果明確證實了在約1K的溫度下出現了體超導現象，這是熱力學穩定的QC中首次觀察到的超導現象。這一發現有望激發對vdW層狀准晶體和二維准晶體物理特性的進一步研究。
文獻信息
Tokumoto, Y., Hamano, K., Nakagawa, S. et al. Superconductivity in a van der Waals layered quasicrystal. Nat Commun 15, 1529 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-45952-2
